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邓鹤翔团队合成首例氨基连接COF材料

时间:2018年06月29日 发布者: 来源: 查看次数:


新闻网讯(通讯员别秉霖) Cell(《细胞》)杂志子刊Chem(《化学》)在线发表了高等研究院邓鹤翔团队合成基于新型成键方式(氨基)的COF材料(Colvalent organic framework,共价有机框架)的研究成果。这类氨基COF和金属银电极构筑的协同界面成功实现对二氧化碳的选择性电还原。

基于氨基COF及银金属电极构筑的分子有序界面

论文题目为Covalent Organic Frameworks Linked by Amine Bonding for Concerted Electrochemical Reduction of CO2(《氨基连接的共价有机框架材料及其协同电催化二氧化碳还原》)。论文通讯作者邓鹤翔为化学与分子科学学院教授及高等研究院兼职PI,第一作者为高等研究院2015级博士生刘昊宇。作者还包括化学与分子科学学院教授庄林和研究生褚君、蔡欣,高等研究院研究生尹征磊。

材料的化学稳定性决定了材料的应用范围及寿命。如何提升材料的化学稳定性一直以来是合成化学中的重要挑战之一。近年来,COF作为一类新型多孔晶态材料在电化学、光化学、催化等领域有展现出较好的应用潜质。然而受到共价键反应可逆性的限制,已知的COF的成键类型不到10种,而具有化学稳定性的更为稀少。

研究人员通过先形成可逆的亚胺键,再不可逆地定量还原转化为氨基的成键方式,合成了一种基于氨基连接的新型COF材料。这类材料在保有原亚胺COF的高晶态与贯穿孔道结构的同时,其化学稳定性获得了极大的提升,不论是在浓酸还是在浓碱中都非常稳定,其晶态结构也能够很好地保持。

由于其优异的化学稳定性,其中一种氨基连接的COF材料(COF-300-AR)被成功应用于电催化二氧化碳还原。通常,金属电极导电好、活性高,但选择性较差;分子催化剂则选择性好,而受导电性影响其反应活性低。

研究人员将基于分子的晶态多孔材料COF沉积在金属银箔电极表面,首次构筑了“分子尺度有序界面”(molecularly defined interface,用于二氧化碳选择性电还原。结合银电极的高活性及氨基COF孔道中丰富的仲胺官能团提供的选择性,研究人员构筑的新型电极材料,实现产生一氧化碳高效与高选择性的转化,体现了分子基材料与金属材料的协同。

该项研究得到了中组部青年千人计划、国家自然科学基金委重大研究计划重点项目、培育项目、基金委面上项目、湖北省重点项目、武汉大学苏州研究院项目和武汉大学创新团队项目的支持。

论文链接:https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(18)30212-2

(编辑:陈丽霞、周丽园)

(文章来源:武汉大学高等研究院  )


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